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北大&清华 Adv.Mater.:过渡金属硫化物薄片中原子空位引起的局域磁矩

科学 材料人

【背景介绍】

二维(2D)材料是指电子仅可在两个维度的非纳米尺度(1-100 nm)上自由运动(平面运动)的材料。2D材料的出现推动了现代凝聚态物理和电子器件的发展。2D材料拥有众多奇异的物理特性,其中,2D磁性因其在自旋电子学中显示出潜在的应用前景而成为最受关注的研究前沿之一。然而,本征的2D磁性材料在自然界中并不常见,而且目前已发现的2D磁性材料大多在大气中不稳定,对2D磁性材料的深入研究和应用因此受到了限制。因此,如何在空气中稳定的2D材料中诱导磁性成为该研究领域的关键问题之一。近年来,研究者提出了通过磁性杂质掺杂、邻近耦合、缺陷工程等在非磁性2D材料中引入磁性的方法,为在原子或分子尺度上调控磁性提供了新的思路,对于自旋电子学和量子信息处理的未来应用具有重要意义。

【成果简介】

近日,北京大学的王健教授、张艳锋教授和清华大学的段文晖教授(共同通讯作者)等人通过系统的输运测量,揭示了化学气相沉积(CVD)合成的第二类狄拉克半金属PtSe2薄片中由Pt原子空位诱导的局域磁矩。研究人员通过系统表征发现,所生长的PtSe2样品具有较高的结晶质量,并且未发现磁性杂质。有趣的是, 研究人员在PtSe2薄片中观测到了随温度降低对数增大的纵向电阻以及面内各向同性的负磁阻(NMR)。进一步的分析表明,随温度降低对数增大的纵向电阻以及面内各向同性的NMR来源于Pt空位引起的局域磁矩导致的Kondo效应。重要的是,Pt空位诱导的局域磁矩和Kondo温度显示出厚度依赖的特征,更薄的PtSe2薄片具有更大的局域磁矩和更低的Kondo温度。作者通过理论计算揭示了Pt原子空位局域磁矩较小的磁晶各向异性(MCA),表明不存在长程磁序,进一步支持了实验结果。总之,该研究结果为探索非磁性2D过渡金属硫化物(TMDCs)中的磁性提供了新的思路,并且可能会激发更多关于新型2D材料中缺陷诱导磁性的深入研究。该工作成果以“Magnetic Moments Induced by Atomic Vacancies in Transition Metal Dichalcogenide Flakes”为题发表在著名期刊Adv. Mater.上。

本文共同第一作者:葛军、罗天创、林祖涨、史建平。

【图文解读】

图一、CVD合成的PtSe2薄片的原子结构表征

北大&清华 Adv.Mater.:过渡金属硫化物薄片中原子空位引起的局域磁矩

(a)少层PtSe2薄片的低倍TEM图像;

(b)从(a)中标有数字1-9的区域采集的SAED图像;

(c-d)在室温下获得的少层PtSe2薄片的原子分辨TEM图像和相应的FFT结果;

(e-f)低温(≈90 K)时获得的少层PtSe2薄片的原子分辨TEM图像和相应的FFT结果;

(g)少层PtSe2薄片的原子分辨HAADF-STEM图像;

(h)少层PtSe2薄片的原子分辨HAADF-STEM图像,显示出1T相特征和A-A堆叠构型;

(i)从1T-PtSe2薄片的边缘采集的原子分辨HAADF-STEM图像。

图二、PtSe2薄片的输运特性

北大&清华 Adv.Mater.:过渡金属硫化物薄片中原子空位引起的局域磁矩

(a)s3的纵向电阻随温度的变化曲线(横轴温度座标为对数形式);

(b)在PtSe2薄片s3的ab平面施加磁场时测得的各向同性负磁阻(NMR);

(c-d)在s1和s5的ab平面施加磁场时测得的各向同性NMR;

(e-g)当面内磁场分别垂直于s3中的电流和平行于s1、s5中的电流时,s3、s1、s5在不同温度下的磁阻曲线;

(h-i)s3和s5中NMR的理论拟合。

图三、PtSe2薄片的局域磁矩性质和电子性质

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(a)六层PtSe2薄片的电子结构;

(b)六层PtSe2薄片的局域磁矩的示意图;

(c)Pt空位的三个相邻Se原子p轨道的电子态密度;

(d)不同磁构型的能量,其中能量为零对应于磁矩朝向面外的磁构型。

【小结】

综上所述,作者成功地证明了空气稳定的PtSe2薄片中存在由Pt空位缺陷引起的近似厚度依赖的局域磁矩。随温度降低对数增大的电阻和面内各向同性的负磁阻证明了由局域磁矩导致的Kondo效应的存在。该工作提供了一种在非磁性材料中诱导磁性的简单方法,并且为调制TMDCs中的磁性开辟了一条新途径。

文献链接:Magnetic Moments Induced by Atomic Vacancies in Transition Metal Dichalcogenide Flakes.(Adv. Mater.,2020, DOI: 10.1002/adma.202005465)

通讯作者简介

王健,男,北京大学教授,教育部特聘教授,国家重点研发计划项目负责人。2015年获马丁伍德爵士中国科学奖,2019年荣获高等学校科学研究优秀成果奖(科学技术)青年科学奖。2010年起在北大成立独立研究组,建立了低维量子输运与分子束外延-扫描隧道显微镜实验室,成为国际上少数兼具高质量样品的制备、表征和极端条件物性测量于一体的实验组,在低维超导和拓扑材料的量子调控方面取得了一系列具有重要科学意义和国际影响力的突出成就。如在二维超导中发现新的量子相变-量子格里菲斯奇异性,并实验证实新的物质态量子金属态;给出单层FeSe薄膜的高温超导零电阻和迈斯纳效应的直接证据;在拓扑材料中发现电阻随磁场对数周期振荡的规律,是量子振荡90年研究历史上发现的第三种周期规律;发展出探索拓扑超导的一种实验方法(金属-拓扑半金属界面);首次在二维界面高温超导体中观测到马约拉纳零能模证据;发现高温高陈数陈绝缘体态等。发表相关论文一百多篇,其中以通讯作者在Science,Science Advances, Nature Physics, Nature Materials,Nature Communications, PNAS,PRX,PRL, Advanced Materials, Nano Letters, ACS Nano等国际一流学术期刊上发表近80篇,5篇论文被Science高亮报道。

段文晖,男,清华大学物理系教授,中国科学院院士。主要从事计算凝聚态物理和计算材料科学领域的基础研究,其研究方向包括凝聚态物质和功能材料的理论和计算设计、固体的电子结构、第一性原理计算、低维物理、量子材料及其新奇物性等。发表学术论文300余篇,两次获国家自然科学奖二等奖(2000年、2014年),获叶企孙物理奖(2013年),并入选美国物理学会会士。

张艳锋,女,北京大学工学院教授,2012年获得国家优秀青年科学基金的资助,2015年入选教育部“青年项目”,国家杰出青年科学基金获得者(2019)。主要从事石墨烯等二维层状材料的可控制备、精密表征和应用探索,在 二维量子薄膜、二维层状材料(石墨烯、氮化硼、单层过渡族金属硫属化合物)及其异质结构的可控制备/构筑、精密表征和新奇物理化学特性等方面取得了系列创新性成果。近年来,作为课题负责人主持了科技部重点研发计划子课题,科技部量子调控重大项目子课题、国家自然科学基金重大项目子课题、国家杰出青年科学基金、优秀青年科学基金、面上项目等多项科研项目。迄今在Science、Nature Communications、Advanced Materials等期刊发表论文 180余篇;在国内外学术会议上做邀请报告20余次。曾获中国科学院杰出科技成就奖、全国百篇优秀博士学位论文、北京大学宝洁教师奖 (2015)、北京大学优秀博士学位论文指导教师 (2017),教育部奖励计划-青年学者等奖励。

本文由CQR编译。

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