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北大&清華 Adv.Mater.:過渡金屬硫化物薄片中原子空位引起的局域磁矩

科學 材料人

【背景介紹】

二維(2D)材料是指電子僅可在兩個維度的非納米尺度(1-100 nm)上自由運動(平面運動)的材料。2D材料的出現推動了現代凝聚態物理和電子器件的發展。2D材料擁有眾多奇異的物理特性,其中,2D磁性因其在自旋電子學中顯示出潛在的應用前景而成為最受關注的研究前沿之一。然而,本徵的2D磁性材料在自然界中並不常見,而且目前已發現的2D磁性材料大多在大氣中不穩定,對2D磁性材料的深入研究和應用因此受到了限制。因此,如何在空氣中穩定的2D材料中誘導磁性成為該研究領域的關鍵問題之一。近年來,研究者提出了通過磁性雜質摻雜、鄰近耦合、缺陷工程等在非磁性2D材料中引入磁性的方法,為在原子或分子尺度上調控磁性提供了新的思路,對於自旋電子學和量子信息處理的未來應用具有重要意義。

【成果簡介】

近日,北京大學的王健教授、張豔鋒教授和清華大學的段文暉教授(共同通訊作者)等人通過系統的輸運測量,揭示了化學氣相沉積(CVD)合成的第二類狄拉克半金屬PtSe2薄片中由Pt原子空位誘導的局域磁矩。研究人員通過系統表徵發現,所生長的PtSe2樣品具有較高的結晶質量,並且未發現磁性雜質。有趣的是, 研究人員在PtSe2薄片中觀測到了隨溫度降低對數增大的縱向電阻以及面內各向同性的負磁阻(NMR)。進一步的分析表明,隨溫度降低對數增大的縱向電阻以及面內各向同性的NMR來源於Pt空位引起的局域磁矩導致的Kondo效應。重要的是,Pt空位誘導的局域磁矩和Kondo溫度顯示出厚度依賴的特徵,更薄的PtSe2薄片具有更大的局域磁矩和更低的Kondo溫度。作者通過理論計算揭示了Pt原子空位局域磁矩較小的磁晶各向異性(MCA),表明不存在長程磁序,進一步支持了實驗結果。總之,該研究結果為探索非磁性2D過渡金屬硫化物(TMDCs)中的磁性提供了新的思路,並且可能會激發更多關於新型2D材料中缺陷誘導磁性的深入研究。該工作成果以“Magnetic Moments Induced by Atomic Vacancies in Transition Metal Dichalcogenide Flakes”為題發表在著名期刊Adv. Mater.上。

本文共同第一作者:葛軍、羅天創、林祖漲、史建平。

【圖文解讀】

圖一、CVD合成的PtSe2薄片的原子結構表徵

北大&清華 Adv.Mater.:過渡金屬硫化物薄片中原子空位引起的局域磁矩

(a)少層PtSe2薄片的低倍TEM圖像;

(b)從(a)中標有數字1-9的區域採集的SAED圖像;

(c-d)在室溫下獲得的少層PtSe2薄片的原子分辨TEM圖像和相應的FFT結果;

(e-f)低溫(≈90 K)時獲得的少層PtSe2薄片的原子分辨TEM圖像和相應的FFT結果;

(g)少層PtSe2薄片的原子分辨HAADF-STEM圖像;

(h)少層PtSe2薄片的原子分辨HAADF-STEM圖像,顯示出1T相特徵和A-A堆疊構型;

(i)從1T-PtSe2薄片的邊緣採集的原子分辨HAADF-STEM圖像。

圖二、PtSe2薄片的輸運特性

北大&清華 Adv.Mater.:過渡金屬硫化物薄片中原子空位引起的局域磁矩

(a)s3的縱向電阻隨溫度的變化曲線(橫軸溫度座標為對數形式);

(b)在PtSe2薄片s3的ab平面施加磁場時測得的各向同性負磁阻(NMR);

(c-d)在s1和s5的ab平面施加磁場時測得的各向同性NMR;

(e-g)當面內磁場分別垂直於s3中的電流和平行於s1、s5中的電流時,s3、s1、s5在不同溫度下的磁阻曲線;

(h-i)s3和s5中NMR的理論擬合。

圖三、PtSe2薄片的局域磁矩性質和電子性質

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(a)六層PtSe2薄片的電子結構;

(b)六層PtSe2薄片的局域磁矩的示意圖;

(c)Pt空位的三個相鄰Se原子p軌道的電子態密度;

(d)不同磁構型的能量,其中能量為零對應於磁矩朝向面外的磁構型。

【小結】

綜上所述,作者成功地證明瞭空氣穩定的PtSe2薄片中存在由Pt空位缺陷引起的近似厚度依賴的局域磁矩。隨溫度降低對數增大的電阻和麵內各向同性的負磁阻證明瞭由局域磁矩導致的Kondo效應的存在。該工作提供了一種在非磁性材料中誘導磁性的簡單方法,並且為調製TMDCs中的磁性開闢了一條新途徑。

文獻鏈接:Magnetic Moments Induced by Atomic Vacancies in Transition Metal Dichalcogenide Flakes.(Adv. Mater.,2020, DOI: 10.1002/adma.202005465)

通訊作者簡介

王健,男,北京大學教授,教育部特聘教授,國家重點研發計劃項目負責人。2015年獲馬丁伍德爵士中國科學獎,2019年榮獲高等學校科學研究優秀成果獎(科學技術)青年科學獎。2010年起在北大成立獨立研究組,建立了低維量子輸運與分子束外延-掃描隧道顯微鏡實驗室,成為國際上少數兼具高質量樣品的製備、表徵和極端條件物性測量於一體的實驗組,在低維超導和拓撲材料的量子調控方面取得了一系列具有重要科學意義和國際影響力的突出成就。如在二維超導中發現新的量子相變-量子格裡菲斯奇異性,並實驗證實新的物質態量子金屬態;給出單層FeSe薄膜的高溫超導零電阻和邁斯納效應的直接證據;在拓撲材料中發現電阻隨磁場對數週期振盪的規律,是量子振盪90年研究歷史上發現的第三種週期規律;發展出探索拓撲超導的一種實驗方法(金屬-拓撲半金屬界面);首次在二維界面高溫超導體中觀測到馬約拉納零能模證據;發現高溫高陳數陳絕緣體態等。發表相關論文一百多篇,其中以通訊作者在Science,Science Advances, Nature Physics, Nature Materials,Nature Communications, PNAS,PRX,PRL, Advanced Materials, Nano Letters, ACS Nano等國際一流學術期刊上發表近80篇,5篇論文被Science高亮報道。

段文暉,男,清華大學物理系教授,中國科學院院士。主要從事計算凝聚態物理和計算材料科學領域的基礎研究,其研究方向包括凝聚態物質和功能材料的理論和計算設計、固體的電子結構、第一性原理計算、低維物理、量子材料及其新奇物性等。發表學術論文300餘篇,兩次獲國家自然科學獎二等獎(2000年、2014年),獲葉企孫物理獎(2013年),併入選美國物理學會會士。

張豔鋒,女,北京大學工學院教授,2012年獲得國家優秀青年科學基金的資助,2015年入選教育部“青年項目”,國家傑出青年科學基金獲得者(2019)。主要從事石墨烯等二維層狀材料的可控制備、精密表徵和應用探索,在 二維量子薄膜、二維層狀材料(石墨烯、氮化硼、單層過渡族金屬硫屬化合物)及其異質結構的可控制備/構築、精密表徵和新奇物理化學特性等方面取得了系列創新性成果。近年來,作為課題負責人主持了科技部重點研發計劃子課題,科技部量子調控重大項目子課題、國家自然科學基金重大項目子課題、國家傑出青年科學基金、優秀青年科學基金、面上項目等多項科研項目。迄今在Science、Nature Communications、Advanced Materials等期刊發表論文 180餘篇;在國內外學術會議上做邀請報告20餘次。曾獲中國科學院傑出科技成就獎、全國百篇優秀博士學位論文、北京大學寶潔教師獎 (2015)、北京大學優秀博士學位論文指導教師 (2017),教育部獎勵計劃-青年學者等獎勵。

本文由CQR編譯。

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